Радиоактивные лавы Чернобыля

Борис Бураков
Борис Бураков

Авария на Чернобыльской АЭС, произошедшая 26 апреля 1986 года, сопровождалась не только механическим разрушением ядерного реактора (РБМК — реактора большой мощности канального), но и весьма примечательными процессами преобразования значительной части ядерного топлива (в исходной форме — диоксида урана UO2) в новые высокорадиоактивные урансодержащие материалы [1–10]. Эти новообразованные материалы важно детально исследовать, чтобы понять, как развивалась авария на четвертом энергоблоке ЧАЭС, а также для моделирования и предотвращения потенциальных аварийных процессов на других типах реакторов. Один из удивительных выводов таких исследований заключается в том, что в качестве универсального продукта образуется так называемый кориум (corium, результат совместного плавления ядерного топлива и циркониевой оболочки, в которую это топливо заключено, с образованием фаз твердых растворов UO2—ZrO2) для совершенно разных типов ядерных реакторов и сценариев их разрушения, включая аварии на АЭС Три-Майл-Айленд (1979, США), в Чернобыле (1986, СССР) и на «Фукусиме-1» (2011, Япония) [3, 5, 8, 9, 16, 17].

Следует подчеркнуть, что даже спустя 36 лет с момента аварии на ЧАЭС споры по некоторым принципиальным вопросам так и не прекратились. Например, кардинально различаются как оценки количества ядерного топлива, оставшегося после аварии внутри «Саркофага» или объекта «Укрытие» (для сравнения — [7] и [10]), так и версии механизма разрушения четвертого энергоблока (для сравнения — [11] и [12]).

Для понимания аварии на ЧАЭС неподготовленному читателю будет удобно рассмотреть основные элементы конструкции реактора РБМК в самом упрощенном виде (рис. 1).

Рис. 1. Упрощенная схема конструкции реактора РБМК: «Core» — активная зона реактора в виде цилиндра высотой 8 м и диаметром 14 м. Состоит из графитовых блоков, через которые вертикально проходят циркониевые трубы (технологические каналы) с водой-паром. Внутри каждого технологического канала находятся топливные сборки из тепловыделяющих элементов (ТВЭЛов), которые обеспечивают нагрев воды. Каждый ТВЭЛ состоит из герметично заваренной циркониевой трубки, наполненной таблетками из диоксида урана. «КЖ» — стальной кожух вокруг цилиндра активной зоны. Герметично приварен к плитам «Е» и «ОР». «Е» — верхняя плита (биологическая защита) реактора. Состоит из полого стального цилиндра, заполненного силикатной (серпентинитовой) засыпкой. «ОР» — плита основания реактора. Состоит из полого стального цилиндра, заполненного силикатной (серпентинитовой) засыпкой. «Д» и «Л» — баки биологической защиты в виде стальных полых колец, заполненных водой. Ограничивают пространство условной шахты реактора. «С» — крестовая стальная опора. Помещение 305/2 — так называемое подаппаратное помещение — пространство вокруг опоры реактора «С». На полу помещения имеются выходы 8 вертикальных стальных труб (паросбросных клапанов) диаметром 120 см каждая. Трубы предназначены для сброса радиоактивного пара сначала в парораспределительный коридор и далее ниже в бассейн-барботёр в случае потенциальной аварии, связанной с разгерметизацией технологических каналов
Рис. 1. Упрощенная схема конструкции реактора РБМК: «Core» — активная зона реактора в виде цилиндра высотой 8 м и диаметром 14 м. Состоит из графитовых блоков, через которые вертикально проходят циркониевые трубы (технологические каналы) с водой-паром. Внутри каждого технологического канала находятся топливные сборки из тепловыделяющих элементов (ТВЭЛов), которые обеспечивают нагрев воды. Каждый ТВЭЛ состоит из герметично заваренной циркониевой трубки, наполненной таблетками из диоксида урана. «КЖ» — стальной кожух вокруг цилиндра активной зоны. Герметично приварен к плитам «Е» и «ОР». «Е» — верхняя плита (биологическая защита) реактора. Состоит из полого стального цилиндра, заполненного силикатной (серпентинитовой) засыпкой. «ОР» — плита основания реактора. Состоит из полого стального цилиндра, заполненного силикатной (серпентинитовой) засыпкой. «Д» и «Л» — баки биологической защиты в виде стальных полых колец, заполненных водой. Ограничивают пространство условной шахты реактора. «С» — крестовая стальная опора. Помещение 305/2 — так называемое подаппаратное помещение — пространство вокруг опоры реактора «С». На полу помещения имеются выходы 8 вертикальных стальных труб (паросбросных клапанов) диаметром 120 см каждая. Трубы предназначены для сброса радиоактивного пара сначала в парораспределительный коридор и далее ниже в бассейн-барботёр в случае потенциальной аварии, связанной с разгерметизацией технологических каналов

Основные факты о Чернобыльской аварии, получившие неопровержимое экспериментальное подтверждение, таковы:

Взрыву четвертого энергоблока ЧАЭС предшествовала самопроизвольная неуправляемая цепная реакция с большим выделением энергии в локальной части активной зоны реактора [13–17]. Это был не только исключительно высокотемпературный процесс (не менее 2400–2600 °C по самой низкой оценке), но и очень кратковременный (существенно менее 1 с) [16].

Еще до момента объемного парового взрыва реактора в его локальной части произошло совместное плавление некоторой части ядерного топлива (оксида урана) и циркониевых трубок тепловыделяющих элементов (в которых и находятся сами таблетки топлива) с образованием кориума [3, 5, 8, 9, 16, 17]. Радиоактивные твердые частицы (так называемые горячие частицы) на загрязненных почвах в районе ЧАЭС представлены не только оксидом урана (UOx) от механически диспергированного топлива, но и продуктами окисления кориума в виде кристаллических соединений (Zr, U)O2 и (U, Zr)O2 с различными отношениями U/Zr [3, 8, 9].

Взрыв реактора по внешним признакам был фугасным, а не бризантным. В результате взрыва шахта реактора оказалась фактически пустой, но при этом бак биологической защиты «Л» почти не пострадал [18]. На значительной части поверхности «Л», а также плиты основания реактора «ОР» (сверху и снизу) и верхней перевернутой взрывом плиты реактора «Е» (сверху и снизу) сохранилась краска [18]. Образно можно представить взрыв реактора как выстрел цилиндром активной зоны (с оболочкой «КЖ») из ружья, стволом которого послужил бак биологической защиты «Л». Вероятно, движущей силой этого «выстрела» мог быть только перегретый пар, но исходным «детонатором» и главным источником энергии — локальная неуправляемая цепная реакция.

В результате взрыва верхняя биологическая защита реактора (схема «Е») была подброшена на значительную высоту — по некоторым оценкам, до 30 м [18], — перевернулась и упала под наклоном обратно на условную шахту реактора (рис. 2).

Рис. 2. Фотография перевернутой чернобыльским взрывом верхней плиты биологической защиты реактора «Е» (1990 год). Видны трубы оборванных технологических каналов. В верхнем левом углу снимка виден сброшенный с вертолета буй диаметром в основании 1,5 м. Фото любезно предоставлено Л. А. Плескачевским
Рис. 2. Фотография перевернутой чернобыльским взрывом верхней плиты биологической защиты реактора «Е» (1990 год). Видны трубы оборванных технологических каналов. В верхнем левом углу снимка виден сброшенный с вертолета буй диаметром в основании 1,5 м. Фото любезно предоставлено Л. А. Плескачевским

Разрушение реактора повлекло смещение на 4 м вниз плиты основания реактора «ОР». Примерно четверть «ОР» в юго-восточной части исчезла, что было зафиксировано прямыми визуальными наблюдениями [18].

Не вызывает сомнений, что некоторая часть разрушенной (в результате локальной самопроизвольной цепной реакции в самом начале аварии, а потом и при объемном фугасном паровом взрыве) активной зоны попала (через образовавшийся в плите «ОР» проем) в подреакторное помещение № 305/2.

Не существует материальных доказательств взрыва водорода, выделившегося якобы в результате широко обсуждаемой паро-циркониевой реакции. Не было обнаружено частиц оксида циркония ZrO2 (продукта взаимодействия пара и циркониевых оболочек тепловыделяющих элементов и циркониевых труб технологических каналов) не только внутри «Укрытия», но и за его пределами — на загрязненных почвах [8, 9]. Фугасный характер разрушения реактора также исключает версию о бризантном взрыве гремучего газа (смеси водорода и воздуха).

После взрыва реактора в помещении 305/2 произошло образование высокорадиоактивных силикатных расплавов, или чернобыльских «лав», которые распространились в различные подреакторные помещения и застыли (рис. 3) в виде трех основных потоков — двух вертикальных и одного горизонтального [6, 7, 10]. По паросбросным трубам «лава» проникла не только в парораспределительный коридор (непосредственно под помещением № 305/2), но и на самый нижний уровень подреакторных помещений — в бассейн-барботёр, частично заполненный водой (на обоих своих этажах).

Рис. 3. Один из самых известных натеков черной чернобыльской «лавы», получивший название «Слоновья нога». Фото сотрудников Комплексной экспедиции Института атомной энергии им. И. В. Курчатова, 1990 год [1, 7]
Рис. 3. Один из самых известных натеков черной чернобыльской «лавы», получивший название «Слоновья нога». Фото сотрудников Комплексной экспедиции Института атомной энергии им. И. В. Курчатова, 1990 год [1, 7]
В образование радиоактивного силикатного расплава были вовлечены: диспергированное топливо (UOx); продукты окисления кориума (в виде застывших капель твердых растворов UO2 — ZrO2); серпентинитовая засыпка из плиты основания реактора (схемы «ОР») и бетон. Те материалы, которые сбрасывали на руины четвертого блока ЧАЭС с вертолетов (песок, мраморная крошка, доломит, свинцовые чушки и дробь и др. [7]), в шахту реактора не попали. Разумеется, они не попали и в подреакторное помещение № 305/2 [18].

Образцы чернобыльских «лав» из различных подреакторных помещений (рис. 4) были отобраны сотрудниками Курчатовского и Радиевого институтов исключительно вручную в условиях экстремального радиоактивного облучения. В настоящее время единственная в мире представительная коллекция чернобыльских «лав» хранится в АО «Радиевый институт им. В. Г. Хлопина» (в отделе горячих камер в его отделении в Гатчине).

Рис. 4. Упаковка высокорадиоактивных образцов чернобыльской «лавы» внутри «Саркофага» для отправки в Радиевый институт в Ленинград. Фото Б. Е. Буракова, 1990 год
Рис. 4. Упаковка высокорадиоактивных образцов чернобыльской «лавы» внутри «Саркофага» для отправки в Радиевый институт в Ленинград. Фото Б. Е. Буракова, 1990 год

Чернобыльские «лавы» по цвету разделяются на два основных типа — черные (рис. 5) и коричневые (рис. 6). Валовое содержание урана в коричневых «лавах» составляет примерно 8–9 массовых процентов, а в черных — в два раза меньше. Остается невыясненным, существовал ли единый источник силикатного расплава, который потом разделился в общем объеме на два несмешивающихся слоя коричневой и черной «лавы», или разные по цвету «лавы» сформировались в независимых друг от друга участках помещения № 305/2.

Чернобыльская «пемза» (рис. 7) является продуктом очень быстрого застывания коричневой «лавы» в воде бассейна-барботёра. Кстати, из самого факта существования чернобыльской «пемзы» следует тот вывод, что в момент проникновения лавы в бассейн-барботёр вода из него спущена еще не была. По своим свойствам и пористой текстуре этот материал напоминает природную пемзу, которая образуется при попадании вулканической лавы (в процессе извержения вулкана) в воду. Как и природный аналог, чернобыльская «пемза» имеет низкую плотность (плавает на поверхности воды).

Матрица чернобыльских «лав» состоит из алюмосиликатного стекла с примесями K, Ca, Mg, U, Zr. В ней также обнаруживаются включения различных новообразованных (техногенных) кристаллических фаз: урансодержащего циркона (Zr, U)SiO4 и твердых растворов UO2 — ZrO2 (рис. 8 и 9). Количество включений в матрице коричневых «лав» существенно больше, чем в черных. Именно коричневый цвет дисперсных фаз твердых растворов UO2 — ZrO2 придает окраску коричневым «лавам» (т. е. это не собственный цвет стекломатрицы).

Рис. 8. Микрофотографии полированных образцов коричневых (1 и 2) и черных (3 и 4) чернобыльских «лав» в сканирующем электронном микроскопе. На фоне стеклоподобной матрицы («glass-matrix» — черный фон) видны включения кристаллов урансодержащего техногенного циркона (Zr, U)SiO4, фаз твердых растворов UO2 — ZrO2 (помечены стрелками как UOx with Zr и (Zr, U)O2) и округлых частиц переплавленной нержавеющей стали (помечено стрелками как Fe-Cr-Ni). Фото Б. Е. Буракова, 1990 год
Рис. 8. Микрофотографии полированных образцов коричневых (1 и 2) и черных (3 и 4) чернобыльских «лав» в сканирующем электронном микроскопе. На фоне стеклоподобной матрицы («glass-matrix» — черный фон) видны включения кристаллов урансодержащего техногенного циркона (Zr, U)SiO4, фаз твердых растворов UO2 — ZrO2 (помечены стрелками как UOx with Zr и (Zr, U)O2) и округлых частиц переплавленной нержавеющей стали (помечено стрелками как Fe-Cr-Ni). Фото Б. Е. Буракова, 1990 год
Рис. 9. Микрофотографии кристаллов урансодержащего техногенного циркона (Zr, U)SiO4, извлеченных из матриц чернобыльских «лав». Фото Б. Е. Буракова, 1990 год
Рис. 9. Микрофотографии кристаллов урансодержащего техногенного циркона (Zr, U)SiO4, извлеченных из матриц чернобыльских «лав». Фото Б. Е. Буракова, 1990 год

Включения кристаллических техногенных фаз в матрице чернобыльских «лав» являются маркерами температуры образования силикатного расплава, времени его существования и длительности застывания, а также окислительно-восстановительных условий [3, 8, 9, 19].

В заключении автор считает необходимым кратко обосновать необходимость сохранения коллекции уникальных образцов чернобыльских «лав» в Радиевом институте и продолжения их комплексных исследований:

На АЭС «Фукусима-1» в результате аварии в 2011 году расплавились три реактора. Предполагается попадание высокорадиоактивных материалов на поверхность бетона и образование силикатных расплавов сходных с чернобыльскими «лавами». Образцы этих материалов пока недоступны, однако для подготовки и обучения научного персонала могут быть оперативно использованы различные чернобыльские образцы. Первый позитивный опыт обучения японских специалистов с использованием чернобыльских образцов был получен в Радиевом институте в октябре 2019 года, но совместную научную кооперацию заморозила пандемия.

Разрушение (и химическое, и механическое) чернобыльских и фукусимовских «лав» в контакте с водой в течение длительного времени — это предмет серьезного беспокойства, что требует постановки специальных модельных экспериментов с использованием реальных высокорадиоактивных образцов [20, 21]. Результаты данных экспериментов имеют прикладное значение и для моделирования поведения остеклованных высокорадиоактивных отходов.

Некоторые результаты исследования чернобыльских образцов, например урансодержащего циркона (Zr, U)SiO4, неожиданно послужили основой для разработки инновационных материалов, в частности, устойчивых самосветящихся кристаллов [8]. Продолжение исследований автоматически обновит сферу потенциального применения результатов.

Борис Бураков, докт. геол.-мин. наук,
Физико-технический институт им. А.Ф. Иоффе (Санкт-Петербург)

Автор выражает искреннюю признательность Леониду Плескачевскому
за предложенную
идею и правку данной статьи

1. Боровой А. А., Галкин Б. Я., Криницын А. П., Маркушев В. М., Пазухин Э. М., Херувимов А. Н., Чечеров К. П. Новообразованные продукты взаимодействия топлива с конструкционными материалами четвертого блока Чернобыльской АЭС // Радиохимия, № 6, 1990, с. 103–113.

2. Андерсон Е. Б., Боровой А. А., Бураков Б. Е., Криницын А. П., Пазухин Э. М., Чечеров К. П. Техногенные продукты взаимодействия ядерного топлива и конструкционных материалов, образовавшиеся в результате аварии на Чернобыльской АЭС // Радиохимия, № 5, 1992, с. 144–155.

3. Burakov B. E., Anderson E. B., Galkin B. Ya., Pazukhin E. M., Shabalev S. I. Study of Chernobyl «hot» particles and fuel containing masses: implications for reconstruction the initial phase of the accident // Radiochimica Acta, 65, 1994, pp. 199–202.

4. Пазухин Э. М. Лавообразные топливосодержащие массы четвертого блока Чернобыльской АЭС: топография, физико-химические свойства, сценарий образования // Радиохимия, т. 36, № 2, 1994, с. 97–142.

5. Burakov B. E., Anderson E. B., Shabalev S. I., Strykanova E. E., Ushakov S. V., Trotabas M., Blanc J-Y., Winter P., Duco J. The behaviour of nuclear fuel in first days of the Chernobyl accident // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. Scientific Basis for Nuclear Waste Management XX, vol. 465, 1997, pp. 1297–1308.

6. Арутюнян Р. В., Большов Л. А., Боровой А. А., Велихов Е. П., Ключников А. А. Ядерное топливо в объекте «Укрытие» Чернобыльской АЭС. — М., Наука, 2010, 240 с.

7. Боровой А. А., Велихов Е. П. Опыт Чернобыля (работы на объекте «Укрытие»). Часть 1, М.: НИЦ «Курчатовский институт», 2012, 168 с.; Часть 2, 2013, 162 с.; Часть 3, 2013, 156 с.; Часть 4, 2015, 138 с.

8. Бураков Б. Е. Кристаллические минералоподобные матрицы для иммобилизации актиноидов. Диссертация на соискание ученой степени доктора геолого-минералогических наук, 2013, 186 с.

9. Burakov B. E. Lava-like materials formed and solidified during Chernobyl accident. In: Konings, Rudy JM and Stoller Roger E (eds.) Comprehensive Nuclear Materials 2nd edition, 2020, vol. 2, pp. 525–540.

10. Киселёв А. Н., Ненаглядов А. Ю., Сурин А. И., Чечеров К. П. Экспериментальные исследования лавообразных топливосодержащих масс (ТСМ) на четвертом блоке ЧАЭС (по результатам исследований в 1986–1991 годах). Препринт ИАЭ, М., 1992, 120 с.

11. Чернобыльская авария: дополнение к INSAG-1. INSAG-7. Доклад Международной консультативной группы по ядерной безопасности. МАГАТЭ, Вена, 1993, 146 с.

12. Киселёв А. Н., Чечеров К. П. Модель процесса разрушения реактора четвертого энергоблока Чернобыльской АЭС // Атомная энергия, т. 91. вып. 6, 2001, с. 425–434.

13. Пахомов С. А., Кривохатский А. С., Соколов И. А. Оценка величины мгновенного энерговыделения при аварии реактора на ЧАЭС, основанная на определении отношения активностей ксенона-133 и ксенона-133м в воздухе // Радиохимия, т. 33, № 6, 1991, с. 125–132.

14. Пахомов С. А., Дубасов Ю. В. Оценка величины мгновенного энерговыделения при аварии реактора на ЧАЭС, Труды Радиевого института им. В. Г. Хлопина, т. XIV, 2009, стр. 79–86.

15. Pakhomov S. A. and Dubasov Y. V. Estimation of explosion energy yield at Chernobyl NPP accident, Pure Appl. Geophys., 167, 2010, pp. 575–580.

16. Pöml. P. and Burakov B., Study of a «hot» particle with a matrix of U-bearing metallic Zr: Clue to supercriticality during the Chernobyl nuclear accident, J. Nucl. Mater., 488, 2017, pp. 314–318.

17. Pöml. P. and Burakov B., Study of the redistribution of U, Zr, Nb, Tc, Mo, Ru, Fe, Cr, and Ni between oxide and metallic phases in the matrix of a multiphase Chernobyl hot-particle extracted from a soil sample of the Western Plume, Radiochimica Acta, 106, 12, 2018, pp. 985–990.

18. Киселев А., Сурин А., Чечеров К. Зафиксированные данные о развитии аварийных процессов на четвертом энергоблоке Чернобыльской АЭС. Результаты послеаварийного обследования. Бюллетень по атомной энергии, № 4, 2006, стр. 36–42.

19. Shiryaev A. A., Burakov B. E., Vlasova I. E., Nickolsky M. S., Averin A. A., Pakhnevich A. V. Study of mineral grains extracted from the Chernobyl «lava», Mineralogy and Petrology (2020),114(6), 489–499. DOI: 10.1007/s00710-020-00718-8.

20. Zubekhina B. Yu., Burakov B. E., Leaching of actinides and other radionuclides from matrices of Chernobyl «lava» as analogues of vitrified HLW, J. Chem. Thermodynamics, 114 (2017), 25–29.

21. Zubekhina B., Burakov B., Silanteva E., Petrov Yu., Yapaskurt V., Danilovich D. Long-term aging of Chernobyl fuel debris: corium and «lava». Sustainability 2021, 13, 1073. DOI: 10.3390/su13031073

Если вы нашли ошибку, пожалуйста, выделите фрагмент текста и нажмите Ctrl+Enter.

См. также:
Подписаться
Уведомление о
guest
1 Комментарий
Встроенные отзывы
Посмотреть все комментарии
Дмитрий
Дмитрий
1 месяц назад

а какой уровень радиации от этих образцов лав сейчас? От 30000 рентген в час и ниже? Или несколько сотен рентген в час?
Можно ли их уничтожить в термоядерном реакторе?

Последняя редакция 1 месяц назад от Дмитрий
Оценить: 
Звёзд: 1Звёзд: 2Звёзд: 3Звёзд: 4Звёзд: 5 (3 оценок, среднее: 4,67 из 5)
Загрузка...
 
 

Сообщить об опечатке

Текст, который будет отправлен нашим редакторам: